Мато Курои, главная героиня, приходит в старшую школу и знакомится с Ёми Таканаси, немного застенчивой и очень высокой девушкой. Одноклассницы (и, как оказалось, соседки) становятся лучшими подругами и все свободное время проводят вместе: даже выбирают пускай и разные кружки по интересам, но проводящиеся в одно время в одном спортзале. Однако спустя год их «разбрасывает» по разным классам, и теперь Мато уделяет подруге все меньше и меньше внимания. У неё появляется новая подруга — Юу, которая учится с ней в одном классе и по совместительству является тренером её баскетбольной секции. Однажды Мато узнает, что Ёми исчезла, и находит подаренную подруге подвеску для телефона в виде голубой звездочки — точно такую же, что и у неё самой.
Как только девушка касается подвески, она сразу же попадает в альтернативный мир, где она — полная противоположность себе самой. Отныне она — Black★Rock Shooter, созданная для того, чтобы убивать. Её цель — найти и уничтожить не менее таинственную девушку по имени Dead Master, которая на самом деле является пропавшей Ёми.
Аниме построено своеобразно: показывается повседневная жизнь Мато и Ёми вперемешку с боями Стрелка и Мастера, а о том, как Мато стала Стрелком, рассказывается буквально перед финальными титрами.